一、研究背景

光學(xué)泵浦的THz時域光譜技術(shù)因其采用了改良后的泵浦-探測方法，能夠?qū)崿F(xiàn)對THz脈沖電場矢量的振幅和相位的相干探測，不需要通過K-K變換，就能直接獲得材料在THz頻段的折射率、吸收系數(shù)、復(fù)介電常數(shù)和復(fù)電導(dǎo)率，已在許多應(yīng)用場景中備受青睞。然而，強(qiáng)場THz電磁脈沖不僅具備了弱場THz的基本特征，還具備了集場強(qiáng)、頻率、瞬態(tài)、非熱等多方面于一身的獨(dú)特優(yōu)勢，可實(shí)現(xiàn)對電子新結(jié)構(gòu)和非平衡磁結(jié)構(gòu)的直接調(diào)控，有望觀察到理論上預(yù)測的許多遠(yuǎn)離平衡態(tài)的新奇量子物態(tài)，將當(dāng)前國際研究主體從微擾范疇推進(jìn)到非微擾研究領(lǐng)域。但目前用于相關(guān)研究的強(qiáng)場THz實(shí)驗(yàn)技術(shù)和光譜系統(tǒng)卻普遍存在功能相對單一、集成度不夠高、兼容性不太好等問題，導(dǎo)致強(qiáng)場THz非線性光譜技術(shù)及其應(yīng)用方面的研究工作相對滯后。

二、創(chuàng)新研究

針對上述實(shí)際應(yīng)用需求，北京航空航天大學(xué)吳曉君教授課題組基于飛秒激光泵浦的鈮酸鋰THz強(qiáng)源，研制了一套高度集成化的強(qiáng)場THz非線性光譜系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)場THz泵浦-THz探測、THz泵浦-光探測、光泵浦-強(qiáng)弱THz交替探測、THz發(fā)射光譜等功能，為強(qiáng)場THz非平衡量子物態(tài)調(diào)控、高場高頻THz器件研制、強(qiáng)場THz生物醫(yī)學(xué)效應(yīng)等應(yīng)用奠定了實(shí)驗(yàn)儀器的基礎(chǔ)。

圖1 基于鈮酸鋰傾斜波前技術(shù)的強(qiáng)場THz非線性光譜系統(tǒng)光路圖

圖1為該團(tuán)隊(duì)自主設(shè)計(jì)并自行搭建的第一代強(qiáng)場THz非線性光譜系統(tǒng)的光路圖。該系統(tǒng)由一臺中心波長800 nm、脈寬35 fs、重復(fù)頻率1 kHz、輸出能量5 mJ的鈦寶石激光放大器驅(qū)動，通過鈮酸鋰傾斜波前技術(shù)產(chǎn)生強(qiáng)場THz電磁脈沖，通過ZnTe晶體產(chǎn)生弱場THz脈沖，再通過另一個ZnTe晶體實(shí)現(xiàn)對強(qiáng)場、弱場THz脈沖的電光取樣探測，通過三條延遲線的搭配和組合，實(shí)現(xiàn)多種泵浦-探測功能的自由組合，達(dá)到多個功能高度集成化的目的。

圖2 強(qiáng)場THz泵浦-自探測功能驗(yàn)證。（a）強(qiáng)場THz脈沖照射到納米縫隙超表面；（b）在入射場強(qiáng)分別為2.5 kV/cm和180 kV/cm下，測量到THz透射譜諧振頻率的移動；（c）仿真結(jié)果

為了驗(yàn)證強(qiáng)場THz系統(tǒng)的非線性調(diào)控功能，我們首先采用了高阻硅襯底上的嵌套了納米縫隙的THz超表面結(jié)構(gòu)作為樣品。當(dāng)強(qiáng)場THz脈沖耦合到比其波長小33000倍的15 nm開口超表面上，強(qiáng)場THz脈沖會誘導(dǎo)納米縫隙處的高阻硅變得導(dǎo)電，導(dǎo)致納米縫隙閉合，使得透射的THz諧振頻率移動到與閉環(huán)超表面諧振頻率相同的位置。因此，通過調(diào)諧入射到納米超表面的THz場強(qiáng)大小，即可實(shí)現(xiàn)THz頻率的自調(diào)諧和自探測功能。

圖3 強(qiáng)場THz泵浦-THz探測功能驗(yàn)證。（a）光路圖；（b）照射方式；（c）泵浦前后的頻率調(diào)諧；（d）動力學(xué)曲線

但是，強(qiáng)場THz的自調(diào)諧和自探測功能是通過手動改變THz場強(qiáng)來實(shí)現(xiàn)的。要想通過強(qiáng)場THz調(diào)控另外一束弱場THz，且探究這個過程的超快調(diào)控的時間特性，還需要強(qiáng)場THz泵浦-弱場THz探測技術(shù)才能實(shí)現(xiàn)。為此，我們依然采用高阻硅襯底的THz納米超表面，通過合理設(shè)計(jì)入射到樣品表面的強(qiáng)場和弱場THz的偏振態(tài)照射方式，實(shí)驗(yàn)上獲得了THz泵浦-THz探測的動力學(xué)曲線，且觀察到了在強(qiáng)場THz泵浦前后，引起的弱場THz諧振頻率的移動，如圖3所示。

圖4 光泵浦-強(qiáng)弱THz交替探測技術(shù)。（a）系統(tǒng)光路圖；（b）入射場強(qiáng)<64 kV/cm下的THz透射率譜；（c）64 kV/cm≤入射場強(qiáng)≤350 kV/cm下的THz透射率譜；（d）對應(yīng)的仿真結(jié)果

不僅如此，我們還將強(qiáng)場THz作為探測光，實(shí)現(xiàn)了光泵浦-強(qiáng)弱THz交替探測的技術(shù)。同樣利用該技術(shù)對高阻硅襯底的THz納米超表面，在不同THz場誘導(dǎo)下，觀察到高阻硅襯底的谷間散射和碰撞電離效應(yīng)對納米超表面諧振頻率的調(diào)諧，如圖4所示。當(dāng)然，這套系統(tǒng)的功能遠(yuǎn)不止上面所列舉的幾個例子，更詳細(xì)的功能和應(yīng)用舉例，請閱讀我們本期發(fā)表的文章。

三、總結(jié)與展望

雖然這套基于鈮酸鋰強(qiáng)場THz光源的多功能集成化非線性光譜系統(tǒng)已經(jīng)可以開展很多研究工作，比如半導(dǎo)體、磁性材料、原子分子體系等。但是，對于其他凝聚態(tài)體系，比如超導(dǎo)、拓?fù)涞刃枰跇O低溫和強(qiáng)磁場下才能研究的體系，目前這套系統(tǒng)還無法實(shí)現(xiàn)。對于二維非線性相干光譜，雖然該系統(tǒng)已具備這個功能，但苦于還未找到合適的樣品體系進(jìn)行功能驗(yàn)證，故在正文中沒有對這個功能進(jìn)行詳述。對于強(qiáng)場THz泵浦-光克爾效應(yīng)探測，以及強(qiáng)場THz泵浦-光學(xué)法拉第旋轉(zhuǎn)探測的功能，該系統(tǒng)也具備對應(yīng)的功能，但課題組最近才獲得相關(guān)效應(yīng)的高信噪比信號，期待后續(xù)有機(jī)會再詳細(xì)介紹這幾個功能。

參考文獻(xiàn)： 中國光學(xué)期刊網(wǎng)

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